【先容】
胶体凝胶在流淌条件下体现出富厚的流变反响。对胶体键形成/断裂的动力学与有吸引力的凝胶的流变相应之间的耦合缺乏清晰的相识。格外是，对付差别流态下的凝胶，庞大流变相应、键动力学、微观力和团体微观力学看法之间的相干性在曩昔的事情中是缺失的。
【择要】
近来，东北大学Mohammad Nabizadeh博士，和Safa Jamali传授团队陈诉了短程有吸引力粒子的键动力学、微观察量单个粒子上的应力以及差别流态下胶体布局的时空演化。发觉颗粒间吸引力和流体动力应力之间的相互作用是解开胶体凝胶流变学物理底子的要害。在低梅森数（剪切力与吸引力的比值）下，吸引应力重要来自较旧的键，而水动力应力偏向于操纵较高梅森数下的流变学，重要来自短命命的键。最终，团队展示了差别流态下粒子键数、它们的寿命和它们蒙受的应力的可视化映射。相干论文以题为Life and death of colloidal bonds control the rate-dependent rheology of gels颁发在《Nature Communications》上。
【择要】
解耦应力和目视查抄
胶体凝胶素质上是触变性的，在中等梅森数下具有较长的时间（与裸粒子扩散时间标准相比）活动学和布局异质性。是以，该团队将研究限定在胶体体系对施加的变形率的准稳态相应，相对付丈量的剪切应力。在静止条件下形成的胶体凝胶最初建模为 ~500 次扩散时间以假设准稳态微观布局，然后施加恒定变形速率流淌协议。然后监测应力相应的时间演化，当到达图 1a 中陈诉的准稳态时，与强加的梅森数相反。凝胶的剪切应力相应清晰地评释显现了屈服应力，然后是明显的剪切稀化状态，终极在大梅森数下显现伪牛顿粘度。
图 1：剖析的剪切应力、差别的流态和流淌下的微观布局。
另一方面，胶体应力表现出显着的屈服举动，这评释固然在低变形率下，胶体相的相应决定了体系的团体力学，但在高 Mn 状态下，流体相应越来越多地被屏蔽。这在图 1b 中很清晰，表现为每个阶段蒙受的团体应力相应的分数。因为团体的庞大流变相应是由颗粒相操纵的，是以可以依据胶体颗粒中差别的微观力进一步解耦质料中的应力源。
粒子的配位数和承载力
胶体粒子的配位数及其漫衍被量化并在图 2 中表现。均匀配位数作为应用梅森数的函数，绘制在图 2a 中，与之前的试验丈量同等。在初始剪切压实状态下，整个体系的配位数均匀值略高于静止条件下的丈量值，如图 2b 所示。然而，这种增添的水平取决于颗粒的体积分数，而且对付体系中较低比例的胶体来说越发显着。
图 2：差别流态下的微观布局演化和漫衍。
剪切下的键断裂/形成动力学
同等且稳健的键数可以在图 3c 中得到验证，表现了在差别 Mn 值下完全雷同的断裂和形成键的比率。请细致，图 3b 中的效果是依据图 3a 中寿命漫衍概率的特性弛豫时间丈量的，而断裂和形成键的速率是直接依据模仿和监测每个扩散时间的键数来丈量的。
图 3：胶体键寿命的动力学。
键的动力学和临界应变缩放
图 4a、b 分别表现了吸引力和流体动力对胶体相总应力对差别 Mn 值下键里程的奉献。此处表现的键里程是在整个准稳态流淌范畴内采样的。为此，要跟踪全部键寿命及其相应的应力，并在整个流程协议中网络数据。请细致，只管键里程与剪切应变具有雷同的性子，但它反应了共享雷同流淌应变总数的键群，无论它们是在什么点形成的。是以，区分键里程和剪切应变很紧张，由于一个是指全部在[差别时间]形成并在必然数目的应变后破碎的键，另一个是丈量流淌应变。
图 4：微观应力、粘合里程和临界应变比例。
使用引入的相互作用的成对性子，丈量息争耦对粒子系综的团体作用力。知道差别 Mason 数下键的预期寿命，以及每个键里程的均匀应力奉献，可以绘制流淌下宏观应力泉源的完备图片：（i）在剪切压实状态下，Mn < 0.01，由吸引力主导的长寿命邻居/旧键控制材料的宏观响应，（ii）在剪切诱导结构化机制中，0.01 < Mn < 1，中年键在吸引力和流体动力学之间具有有意义的竞争(iii) 在流化状态下的大变形率下，Mn > 1，流体动力学主导的短命命邻人/年轻键操纵固相的宏观力学，而整个体系由流体相相应。这些可以在体系的快照中清晰地观看到，在图 5 中就键寿命、配位数和蒙受应力举行了可视化。图 5 中可视化的应力代表了具有前 5% 剪切应力的键体系（80-95% 的顶部应力也通过细线表现）。
图 5：胶体键龄、应力和打仗次数的可视化。
【总结】
该团队模仿展现了剪切下胶体键的里程数与键在短程有吸引力的胶体凝胶的终极流变学中所起的作用之间的联络。在小变形率下，长命命的邻人卖力凝胶的流变性，雷同于在未受滋扰的胶体玻璃中观看到的 13,49。在小变形率和剪切压实状态下，胶体网络重要连结完备。是以，人们会盼望长命的邻人也对这一制度中的宏观流变负有责任。该效果不但证明了这种微观力学看法，并且还评释这现实上是一种不克不及推广到其他变形率的速率相干举动。是以，随着变形率的增添，有吸引力的胶体的流变学由渐渐年轻的键操纵。效果还评释，固然年轻债券/短命邻人的动态受微观标准的水动力操纵，但随着它们在宿债券/长命邻人中年事增进，它们变得受吸引力支配。最终，在流淌启动试验下胶体凝胶的剪切应力相应中观看到的应力超调可以与准稳态下的粘合里程直接相干。
参考文献：
doi.org/10.1038/s41467-021-24416-x
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